Rohwasserbiofiltration zur Mangankontrolle im Oberflächenwasser

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9020 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Kontrolle von Mangan (Mn) in Oberflächenwassersystemen ist eine Herausforderung für die Trinkwasserindustrie, insbesondere durch einen Nachhaltigkeitsrahmen. Aktuelle Methoden zur Entfernung von Mangan aus Oberflächenwasser verwenden starke Oxidationsmittel, die Kohlenstoff einbinden und teuer und schädlich für die menschliche Gesundheit und die Umwelt sein können. In dieser Studie verwendeten wir ein einfaches Biofilterdesign, um Mangan aus Seewasser zu entfernen, ohne herkömmliche Vorbehandlungen des Oberflächenwassers. Biofilter mit belüftetem Zufluss entfernten Mangan auf Konzentrationen unter 10 µg/L, wenn sie Zulaufwasser mit > 120 µg/L gelöstem Mangan erhielten. Die Manganentfernung wurde nicht durch hohe Eisenbeladungen oder eine schlechte Ammoniakentfernung gehemmt, was darauf hindeutet, dass sich die Entfernungsmechanismen möglicherweise von denen von Grundwasser-Biofiltern unterscheiden. Experimentelle Biofilter erzielten auch niedrigere Mangankonzentrationen im Abwasser als der konventionelle Aufbereitungsprozess im großen Maßstab, erhielten aber höhere Mangankonzentrationen. Dieser biologische Ansatz könnte dazu beitragen, nachhaltige Entwicklungsziele zu erreichen.

Mangan (Mn) aus Trinkwasser wird in der Regel entfernt, um die Wasserästhetik zu verbessern, da Manganpartikel das Wasser verfärben und Flecken auf Armaturen und Wäsche hinterlassen können1. Allerdings gibt es zunehmend Bedenken, dass hohe Mangankonzentrationen die Gesundheit und Entwicklung kleiner Kinder beeinträchtigen könnten2,3,4,5. Sowohl ästhetische als auch gesundheitliche Bedenken können sich verschärfen, wenn sich Mangan in Verteilungssystemen ansammelt. Angesammeltes Mangan kann aufgrund von hydraulischen oder Wasserqualitätsänderungen in einem Verteilungssystem schnell mobilisiert werden, was zu einem großen und schwer vorhersehbaren Anstieg der Mangankonzentration am Wasserhahn führt6. Die Anreicherung von Mangan kann auch die Bleifreisetzung erhöhen7,8. Daher muss die Manganentfernung in Trinkwasseraufbereitungsanlagen maximiert werden.

Health Canada empfiehlt ein ästhetisches Ziel von 20 µg Mn/L, viele Versorgungsunternehmen streben jedoch niedrigere Konzentrationen an, um die Auswirkungen einer Anreicherung in Verteilungssystemen zu verhindern6,9. Bei Oberflächenwasseraufbereitungsanlagen werden diese Ziele üblicherweise durch eine Kombination aus chemischer Oxidation mit starken Oxidationsmitteln (z. B. Chlordioxid oder Permanganat) und anschließender Partikeldestabilisierung oder katalytischer Oxidation mit freiem Chlor und mit Manganoxid beschichteten Medien erreicht6,10. Allerdings können diese auf Chemikalien basierenden Techniken schädliche Nebenprodukte erzeugen und die Behandlungskosten aufgrund des Chemikalienbedarfs, der für die Dosierung erforderlichen Ausrüstung und der Schulung des Bedieners erhöhen11,12.

Diese herkömmlichen Ansätze zur Manganaufbereitung sind nicht nachhaltig und in Gebieten ohne Zugang zu Spezialausrüstung, Schulung und Wasseraufbereitungschemikalien nicht praktikabel. Ihre Verwendung steht im Widerspruch zum Ziel 6 der Vereinten Nationen für nachhaltige Entwicklung (SDG6), das „die Verfügbarkeit und nachhaltige Bewirtschaftung von Wasser und Sanitärversorgung für alle sicherstellen“ soll13. Um diese Ziele zu erreichen, sind alternative Aufbereitungstechnologien für Mangan erforderlich. Solche Technologien müssen in der Lage sein, Mangan auf Konzentrationen unter 20 µg/L zu entfernen und gleichzeitig die Umweltauswirkungen der Trinkwasseraufbereitung zu reduzieren.

Biofiltration ist eine nachhaltige Technologiealternative für die Manganaufbereitung, die je nach Qualität des Zulaufwassers nur wenig bis gar keinen chemischen Zusatz erfordert. Biofilter sind körnige Medienfilter, die mit geringen oder keinen Oxidationsmittelrückständen (z. B. Chlor) betrieben werden, wodurch natürlich vorkommende Mikroorganismen wachsen und Biofilme entwickeln können, die die Medien bedecken14. Diese Biofilme können die Entfernungskapazität eines Filters erhöhen, indem sie gelöste Schadstoffe adsorbieren und abbauen, die sonst nicht zurückgehalten würden. Biofiltration wird in großem Umfang zur Grundwasseraufbereitung eingesetzt, wobei viele Aufbereitungssysteme nur aus Belüftung und Granulatfiltration bestehen15. Die Oberflächenwasseraufbereitung könnte nachhaltiger sein, wenn diese saubere Technologie eingesetzt würde, aber die Studien zur Oberflächenwasserbiofiltration für Mangan konnten keine allgemein anwendbaren Designrichtlinien liefern. Die Ergebnisse von Grundwasserstudien sind vielversprechend, lassen sich jedoch möglicherweise nicht direkt auf die Oberflächenwasseraufbereitung übertragen, da die meisten Grundwässer im Vergleich zu Oberflächengewässern hauptsächlich gelöste Schadstoffe und geringe Konzentrationen an organischem Kohlenstoff enthalten. Um SDG6 zu erreichen, müssen daher Oberflächenwasser-Biofilter untersucht werden, um ihre Manganentfernungskapazität und Designprinzipien zu ermitteln.

Bei den meisten Studien zu Oberflächengewässern wurden Biofilter im herkömmlichen Kontext von Oberflächengewässern betrachtet, wobei der Biofilter Wasser aufnahm, das mit Oxidationsmitteln vorbehandelt und geklärt wurde. Der Schwerpunkt dieser Studien lag auf der Verkürzung der Zeit bis zur wirksamen Mangankontrolle (d. h. Akklimatisierungszeit), die in der Größenordnung von mehreren Monaten liegen kann16,17,18,19,20. In dieser Studie schlagen wir stattdessen die Verwendung des herkömmlichen Grundwasserbiofiltrationsansatzes zur Behandlung von Oberflächenwasser vor. Unser Ziel war es herauszufinden, ob die Rohwasserbiofiltration eine wirksame Barriere für gelöstes Mangan im Oberflächenwasser sein könnte. Unter Verwendung eines einfachen Belüftungs-Biofiltrationsdesigns wurden vier Bedingungen etwa 300 Tage lang untersucht, um den Einfluss von gelöstem Sauerstoff, Ammoniak und Eisen auf die Manganentfernung aus Oberflächenwasser zu demonstrieren, wobei die Konzentrationen von Mangan und Eisen zeitweise 1,5 mg/L überstiegen. Eine frühere Studie befasste sich mit der direkten Biofiltration von Oberflächenwasser, konzentrierte sich jedoch auf die Wirkung der Nährstoff- und Peroxidzugabe in kleinerem Maßstab und berücksichtigte nicht die Wirkung von gelöstem Sauerstoff auf die Manganentfernung19.

Biofiltrationsexperimente wurden in der Trinkwasseraufbereitungsanlage Bennery Lake (BLDWTP) in Nova Scotia, Kanada, durchgeführt, die eine konventionelle Oberflächenwasseraufbereitung nutzt (Abb. 1a). Bennery Lake wurde für diese Studie ausgewählt, da die saisonale Schichtung zu außergewöhnlichen Mangan- und Eisenkonzentrationen (Fe) von mehr als 1,5 bzw. 2,0 mg/L führt. Der See schichtet sich im Frühsommer, was letztendlich zu einer Erschöpfung des gelösten Sauerstoffs im Hypolimnion führt. Ohne Sauerstoffzufuhr lösen sich die Sedimente des Bennery Lake auf, was zu einem stetigen Anstieg der Mangan- und Eisenkonzentration führt, bis der See im Frühherbst seine Schicht auflöst. Nach der Destratifizierung steigt die Konzentration an gelöstem Sauerstoff, wodurch gelöstes Mangan und Eisen oxidieren, ausfallen und in das Sediment zurückkehren. Bennery Lake destratierte am Tag 107 dieses Experiments. Die Konzentrationen an organischem Kohlenstoff sind in diesem See mäßig bis hoch, wobei der gesamte organische Kohlenstoff (TOC) typischerweise unter 6,0 mg/L liegt. Allerdings wurden zeitweise TOC-Konzentrationen von annähernd 9,0 mg/L beobachtet. Sowohl die Alkalität als auch die Härte sind im Bennery-See niedrig und liegen bei etwa 5,0 bzw. 8,0 mg/L CaCO321.

Konzeptdiagramm des Rohwasser-Biofiltrationsexperiments im Vergleich zur herkömmlichen Oberflächenwasseraufbereitungsanlage, in der das Experiment durchgeführt wird (a), und Diagramm der Versuchsbedingungen der Rohwasser-Biofiltration.

Die Biofilter befanden sich in Glassäulen mit einem Durchmesser von 2,5 cm und einer Höhe von 200 cm (FlexColumn™ Economy Columns, DWK Life Sciences). Sie wurden mit etwa 61 cm frischem Anthrazit (effektive Größe = 0,9 mm) über 30 cm frischem Sand (effektive Größe = 0,45 mm) gefüllt, was dem vollständigen Medienprofil von BLDWTP entsprach. Neun Filter wurden für die Dauer der Studie (286 Tage) unter vier Bedingungen betrieben (Abb. 1b). Zwei Kontrollfilter wurden mit unmodifiziertem Rohwasser gespeist. Den Versuchsfiltern wurde zusätzlich gelöstes Mn (0,1–0,5 mg/L) zugeführt, wobei die übrigen Bedingungen zusätzliches Eisen, Ammoniak und kombiniertes Eisen und Ammoniak in Konzentrationen von 0,1 mg/L waren. Alle Biofilter wurden während des größten Teils der Studie mit einer Durchflussrate von etwa 28 ml/min (3,3 m3/h) betrieben und die Durchflussraten wurden regelmäßig kalibriert. Dies führte zu einer Leerbettkontaktzeit von 16 Minuten oder weniger, da sich das Filterbettvolumen im Laufe der Zeit verringerte, da das Filtermedium zur Probenahme entfernt wurde. Die Flussraten wurden von den Tagen 192 bis 256 auf etwa 14 ml/min (1,7 m3/h) gesenkt, da der Zugang zum BLDWTP ab Dezember 2021 aufgrund lokaler Einschränkungen im Zusammenhang mit COVID-19 eingeschränkt war. Während dieser Zeit blieben die Dosierungen von Mangan und Ammoniak konstant, aber Die Eisendosierung wurde gestoppt und nicht wieder aufgenommen. Auch die Probenahme konnte in dieser Zeit nicht abgeschlossen werden. Biofilter wurden im Allgemeinen wöchentlich entweder mit unbehandeltem Seewasser oder chlorfreiem, vollständig aufbereitetem Wasser bei einer Durchflussrate von etwa 150 ml/min rückgespült, bis das Rückspülwasser sichtbar klar war. Während der Zeit reduzierter Durchflussraten wurde die Rückspülung auf zweimal pro Monat reduziert. Beim Rückspülen wurde ein Edelstahlstab verwendet, um das Medium aufzubrechen und beim Waschen entstandene Lufteinschlüsse freizusetzen.

BLWDTP produzierte täglich 6 bis 7 Stunden lang Wasser, daher wurde Rohwasser in 200-Liter-Kunststoffbehältern gespeichert, um einen kontinuierlichen Fluss durch Pilotbiofilter zu ermöglichen. Bei allen Filtern mit Ausnahme der Kontrollen wurde gelöstes Mangan mithilfe einer angesäuerten Stammlösung (1 oder 10 g Mn(II)/L, Mn(II)SO4·H2O, Fisher Scientific) in die Lagerbehälter gegeben. Natriumbikarbonat (Fisher Scientific) wurde direkt in die Lagerbehälter gegeben, um den Alkalitätsverlust der angesäuerten Stammlösung auszugleichen. Verdünnte Eisen- und Ammoniak-Stammlösungen wurden in kleineren Behältern (15–40 l) gelagert und mit dem modifizierten Rohwasser in einen Zwischenmischbehälter (5 l) gepumpt, um das Biofilter-Zulaufwasser zu erzeugen. Diese verdünnten Stammlösungen wurden aus konzentriertem Ammonium (1 g NH4 als N/L, NH4Cl, Fisher Scientific), Eisen (1 g Fe(II)/L, FeSO4·7H2O, Fisher Scientific) und Mangan-Stammlösungen und unbehandeltem See hergestellt Wasser. Verdünnte eisenhaltige Lösungen wurden vor der Biofiltration mit 1 N HCl (Fisher Scientific) auf einen pH-Wert unter 4 angesäuert, um eine schnelle Oxidation durch Sauerstoff zu verhindern. Das Biofilter-Zulaufwasser für Versuchsfilter wurde vom 63. bis zum 130. Tag mit einer Aquarium-Luftpumpe belüftet, danach war die Konzentration des gelösten Sauerstoffs im Rohwasser nahezu gesättigt. Der Vorratsbehälter für Filter F-Mn wurde direkt belüftet, da es keinen Zwischenmischbehälter für Filter gab, denen weder Eisen noch Ammoniak zugeführt wurden.

Messungen der Wasserqualität wurden zweimal pro Woche durchgeführt, mit Ausnahme des gesamten organischen Kohlenstoffs (TOC), der zweimal pro Monat gemessen wurde. Zuerst wurden Abwasserproben entnommen, indem man das Abwasser direkt vom Filter in die Glasgefäße tropfen ließ (dh ohne die Schläuche zu berühren). Zuflussproben wurden in Glasgefäßen direkt aus dem Filterzuflussrohr gesammelt. Nachdem die Analyse vor Ort abgeschlossen war, wurde das Wasser in sauberen und mit HNO3 (Fisher Scientific) getränkten Flaschen zur weiteren Analyse zum Dalhousie Clean Water Laboratory transportiert.

Der pH-Wert des Wassers (8157 BNUMD, Orion), die Temperatur und die Konzentration des gelösten Sauerstoffs (083005 MD, Orion) wurden unmittelbar nach der Probenahme vor Ort gemessen. Die Messungen des gelösten Sauerstoffs begannen am 53. Tag. Die Konzentrationen von Mangan, Eisen, Ammoniak und TOC wurden im Dalhousie Clean Water Laboratory gemessen. Mangan und Eisen wurden mittels induktiv gekoppelter Plasma-Massenspektrometrie (ICP-MS, iCAP™ RQ, Thermo Fisher) gemessen. Die Proben wurden aufgeteilt und die Hälfte des Volumens wurde mit einer Spritzenfilterkartusche durch konditionierte 0,45-µm-Cellulosenitrat-Membranfilter geleitet. Alle Mangan- und Eisenproben wurden vor der Analyse in neuen Polypropylenröhrchen durch Ansäuern mit Spurenmetall-HNO3 (Fisher Scientific) auf einen pH-Wert < 2 konserviert.

Ammoniak wurde mittels UV-Vis-Spektrophotometrie (DR5000™ oder DR6000™, HACH) gemessen. Am häufigsten wurde die Salicylatmethode verwendet (0,01–0,50 mg NH3-N/L, Methode 8155, HACH), aber ein Mangel an Reagenzien führte zur Verwendung der TNT-Methode mit extrem niedrigem Bereich (0,02 bis 2,5 mg NH3-N/L, TNT 830, HACH). Für die TOC-Analyse wurden die Proben durch Ansäuern mit H3PO4 (Fisher Scientific) auf einen pH-Wert < 2 konserviert und mit einem TOC-Analysator (TOC-VCPH, Shimadzu) analysiert.

Mithilfe der asymmetrischen Feldflussfraktionierung (FFF) wurden kolloidale Partikel (d. h. kleiner als 0,45 µm) in unbehandeltem Bennery Lake-Wasser unter Verwendung der von Trueman et al.22 beschriebenen Methoden bewertet. Kurz gesagt, die Proben wurden zunächst durch vorbereitete 0,45-µm-Cellulosenitrat-Membranfilter filtriert und dann mit einem FFF-System mit asymmetrischem Durchfluss (AF2000 Multiflow, PostNova) mit einer 300-Da-Polyethersulfonmembran und einem manuellen Injektionsventil mit einer 1-ml-Polyetheretherketon-Probenschleife fraktioniert . Die fraktionierten Partikel wurden dann zunächst mit einem UV-Vis-Detektor (SPD-20A, Shimadzu) analysiert, gefolgt von ICP-MS.

Filtermedien wurden alle zwei Wochen einmal beprobt. Im Autoklaven sterilisierte Schaufeln aus rostfreiem Stahl wurden verwendet, um zunächst die oberen paar Zentimeter des Filtermediums zu homogenisieren und dann eine Probe von 1–4 g zu entnehmen. Die Medienprobe wurde in sterilen 50-ml-Kunststoffröhrchen (Falcon®, VWR™) gelagert und auf Eis zur sofortigen Verarbeitung zum Dalhousie Clean Water Laboratory transportiert. Adenosintriphosphat (ATP) wurde sofort mit einem kommerziellen Testkit (Deposit & Surface Analysis, LuminUltra®) und einem Luminometer (PhotonMaster™) gemäß den Anweisungen des Herstellers gemessen. Anschließend wurden zusätzliche Medien für die Metallanalyse durch Ofentrocknung bei 105 °C oder Lufttrocknung in einem Exsikkatorschrank bei Raumtemperatur vorbereitet. Die Metalle wurden durch Aufschluss mit erhitzter Säure gemäß der EPA-Methode 3050B23 extrahiert und mittels ICP-MS gemessen.

Alle statistischen Analysen wurden in der R-Programmierumgebung über die RStudio-IDE unter Verwendung der Basis-R-Paketversion 4.0.224 durchgeführt. Sowohl für Spearman-Korrelationen als auch für Wilcoxon-Rank-Sum-Tests wurde ein Signifikanzniveau von α = 0,05 verwendet. Es wurde angenommen, dass die Messungen der einzelnen Parameter unabhängig voneinander waren. Für Korrelationen, die über den gesamten Datensatz berechnet wurden, wurden keine p-Werte gemeldet, da Beobachtungen wahrscheinlich mit früheren Beobachtungen korrelieren, was zu unrealistisch niedrigen p-Werten führen kann25. Die Datenvisualisierung und die Berechnung empirischer kumulativer Verteilungsfunktionen wurden ebenfalls in R mithilfe der Tidyverse-Paketsuite Version 1.3.026 durchgeführt. Die auf den Abbildungen angezeigten Standardabweichungen wurden für jede Gruppe (dargestellt durch Farbe) für einen bestimmten Zeitraum berechnet. Der Zeitraum betrug für alle Figuren 1 Tag, mit Ausnahme von S6, wo der Zeitraum 1 Woche betrug. Konzeptdiagramm (Abb. 1) wurde mit Biorender.com erstellt.

Die Qualität des Zuflusswassers variierte im Verlauf der Studie und umfasste drei Phasen: Seeschichtung (Tage 0 bis 107), Seeentschichtung (Tage 107 bis 256) und Unterbrechung nach der COVID-19-Erkrankung (Tage 256 bis 285). Vor der Destratifizierung sank die Konzentration an gelöstem Sauerstoff im Rohwasser (dh dem Wasser, das die Kontrollfilter speist) kontinuierlich auf ein Minimum von 1,4 mg/L (Abb. 2a). Dieser Sauerstoffabfall führte zu einem deutlichen Anstieg der Gesamteisen- und Mangankonzentration im Rohwasser, die beide einen Höchstwert von 2300 µg/L erreichten (Abb. 2b). Im Vorfeld der Entschichtung verringerte sich der Anteil des Eisens, das einen 0,45-µm-Filter passierte, so dass mehr als 50 % des Eisens in Partikelform vorlag, was darauf hindeutet, dass Eisen in den Lagerreservoirs oxidiert und konglomeriert wurde (ergänzende Abbildung S1). Nach der Entschichtung und der damit einhergehenden Abnahme der Eisenkonzentration verringerte sich der Partikelanteil auf etwa 25 % der Gesamtkonzentration. Dieser Trend wurde bei Mangankonzentrationen nicht beobachtet, die vor der Destratifizierung größtenteils gelöst waren und dann zu 30–70 % aus Partikeln bestanden (ergänzende Abbildung S1). Die durchschnittliche Ammoniakkonzentration im Rohwasser betrug 0,05 ± 0,02 mg/L, erreichte vor der Destratifizierung einen Höchstwert von 0,1 mg/L und fiel danach auf unter 0,04 mg/L. Die durchschnittliche Temperatur des Zulaufwassers betrug 17 ± 2 °C, jedoch war das Wasser mehrere Stunden lang kälter, nachdem die Speicherreservoirs wieder aufgefüllt wurden, als die Seetemperatur abnahm (ergänzende Abbildung S2). Der pH-Wert stieg vor der Destratifizierung stetig von 5,8 auf 6,1 an (Abb. 2c), während die TOC-Konzentration nach der Destratifizierung stark von 5 mg/L auf über 8 mg/L anstieg, aber langsam wieder auf nahezu 6 mg/L abfiel (Abb. 2d). ). Als die Probenahme nach dem Ende der lokalen COVID-19-Beschränkungen wieder aufgenommen wurde, hatten sich die Bedingungen der Zuflusswasserqualität weitgehend stabilisiert. Die Eisenkonzentrationen lagen unter 500 µg/L, während Mangan typischerweise unter 70 µg/L lag. Der pH-Wert war auf 5,7 bis 5,9 gesunken, aber die Konzentration an gelöstem Sauerstoff war zunächst niedriger und stieg mit der Zeit aufgrund der vorübergehenden Eisbedeckung an.

Rohwasser (d. h. Wasser, das die Kontrollfilter speist), gelöste Sauerstoffkonzentration (a), ungefilterte Mangan- und Eisenkonzentrationen (b), pH-Wert (c) und TOC-Konzentration (d) im Zeitverlauf. Fehlerbalken stellen die Standardabweichung dar. Gestrichelte Linien stellen die Trennung zwischen Seeschichtung und -destratifizierung dar. Die Datenlücke stellt den Zeitraum der COVID-Unterbrechung dar.

Das Zulaufwasser für die Versuchsfilter wurde auf Mangan, Eisen, Ammoniak und gelösten Sauerstoff eingestellt. Während der See geschichtet war, waren die Eisen- und Mangankonzentrationen in diesen Filtern leicht erhöht. Nach der Entschichtung des Sees wurde die Mangandosis jedoch erhöht, um den plötzlichen Rückgang der im Rohwasser gelösten Mangankonzentration auszugleichen, und zwar von einer Rohwasserkonzentration von 36 ± 15 µg/L auf eine Zuflusskonzentration von 131 ± 51 µg/L. Die Ammoniakkonzentration wurde kontinuierlich über die Rohwasserkonzentration in F-NH3 A/B und F-Both A/B auf eine durchschnittliche Konzentration von 0,11 ± 0,05 mg/L erhöht. Die gelöste Sauerstoffkonzentration in den Versuchsfiltern stieg während der Belüftungsperiode ebenfalls über die Rohwasserkonzentration auf 7,1 ± 1,2 mg/L an (Abb. 2a). Die Temperatur der Versuchsfilter war vergleichbar mit der der Kontrollfilter.

Filter F-Mn war der erste, der das Manganbehandlungsziel von 20 µg/L erreichte (Abb. 3). Allerdings wurde diesem Filter während dieser Zeit unbeabsichtigt weniger Mangan zugeführt als den anderen Versuchsfiltern und kann nicht direkt mit ihnen verglichen werden. Diese Verringerung der Mangankonzentration im Zufluss wurde dadurch verursacht, dass der Hauptwasserspeicher für F-Mn belüftet wurde, verglichen mit der Belüftung des Mischpunkts in den anderen Versuchsfiltern. Durch die Belüftung des Wasserspeichers verringerte sich die Mangankonzentration, da gelöstes Mangan durch biologische oder heterogene Entfernungsmechanismen im Reservoir entfernt werden konnte10. Die verbleibenden experimentellen Filter näherten sich alle 1–2 Wochen vor der Destratifizierung dem Manganbehandlungsziel, aber nur F-Mn erreichte in dieser Zeit das Ziel. Die Kontrollfilter konnten nicht mehr als 30 % des einströmenden Mangans entfernen, während der See geschichtet war (ergänzende Abbildung S3). Nach der Entschichtung von Bennery Lake am Tag 107 verringerten sich die gelösten Mangankonzentrationen im Zufluss auf 107 ± 58 µg/L und alle Filter wiesen typischerweise Abflussmangankonzentrationen unter 20 µg/L auf. Die Abwasserkonzentrationen schienen sich einem Grenzwert zwischen 6 und 10 µg/L zu nähern. Der 64-tägige Betrieb der Biofilter mit reduzierter Durchflussrate hatte nach Wiederaufnahme der ursprünglichen Durchflussrate unter keinen Umständen Auswirkungen auf die Manganentfernungsleistung. Basierend auf diesen Daten ist es wahrscheinlich, dass eine hervorragende Manganentfernung aus unbehandeltem Wasser mit sehr hohen Mangan- und Eisenkonzentrationen mithilfe der Rohwasserbiofiltration möglich ist, sofern ausreichend gelöster Sauerstoff vorhanden ist.

Mittlerer gelöster Mangangehalt über Rohwasser-Biofilter, gruppiert nach Zuflusszustand. Fehlerbalken stellen die Standardabweichung dar. Vertikale gestrichelte Linien stellen die Trennung zwischen Seeschichtung und -destratifizierung dar.

Die Entfernung von gelöstem Eisen war bei allen Filtern mäßig oder schlecht und überschritt selten 40 % (ergänzende Abbildung S3). Zeitweise entfernten die Filter kein Eisen oder gaben sogar Eisen frei, insbesondere als die Eisenkonzentrationen im Zulauf ihre Höchstwerte erreichten. Nach der Destratifizierung des Bennery Lake stabilisierten sich die Eisenkonzentrationen im Abwasser über alle Filter hinweg auf einem konstanten Niveau (ergänzende Abbildung S4). Dieses Ergebnis war unerwartet, da Eisen oft leicht aus kohlensäurehaltigem Wasser entfernt wird, bevor es den Biofilter erreicht27,28. Frühere Experimente am BLDWTP zeigten jedoch eine ähnlich geringe Eisenentfernung19. Es wurde die Hypothese aufgestellt, dass das Eisen im Bennery Lake nicht wirklich gelöst ist, wie Eisen normalerweise im Grundwasser vorkommt, sondern teilweise aus kolloidalen Partikeln besteht, die möglicherweise an organisches Material gebunden sind. Die Größenfraktionierung des einströmenden Eisens wurde mittels FFF untersucht und es wurde bestätigt, dass ein Teil des Eisens, das den 0,45-µm-Filter passierte, nicht wirklich gelöst war und im Bereich von 100–2000 kDa beobachtet wurde (Abb. 4). UV-Absorptionsmessungen bei 254 nm deuten auch darauf hin, dass dieser Anteil des Eisens möglicherweise an organische Stoffe gebunden ist, was durch die überlappenden Peaks angezeigt wird. Diese kolloidalen Partikel scheinen nicht mit dem Biofilter zu interagieren, was darauf hindeutet, dass das entfernte Eisen im Allgemeinen den tatsächlich gelösten Anteil darstellt. Glücklicherweise kann das Eisen, das diesen anfänglichen Biofilter passiert, durch Koagulanzien entfernt werden, die vor oder nach der Entfernung des gelösten Mangans und Eisens angewendet werden.

Eisenfraktogramm für eine unbehandelte Probe aus Bennery Lake, entnommen am Tag 116.

Die Ammoniakentfernung war bei F-NH3 A/B und F-Both A/B anfangs schlecht (0,11 ± 0,05 mg/L Zufluss), trotz nur mäßig erhöhter Konzentrationen gegenüber dem Rohwasser (0,05 ± 0,02 mg/L) bei einigen Filtern es scheint sogar Ammoniak zu erzeugen, anstatt es zu entfernen (ergänzende Abbildung S5). Die Entfernung nahm mit der Zeit zu, wobei die meisten Filter 2 Wochen vor der Destratifizierung und 6 Wochen danach eine Ammoniakentfernung von 50 % oder besser erreichten. Nach Tag 145 war die Ammoniakentfernung uneinheitlich, wobei F-NH3 B vor der COVID-Unterbrechung die beste Leistung erbrachte. Nach der COVID-Unterbrechung war die Ammoniakentfernung über die Filter hinweg uneinheitlich, lag jedoch typischerweise eine Woche nach Rückkehr zur normalen Durchflussrate bei mehr als 40 %.

Es wurde erwartet, dass ein hohes Maß an Ammoniakentfernung erforderlich sein würde, bevor die Entfernung von gelöstem Mangan erreicht werden könnte, basierend auf Grundwasser-Biofilterstudien, die darauf hindeuten, dass nitrifizierende Bakterien für die Manganentfernung verantwortlich sein könnten, indem sie Adsorptionsstellen bereitstellen, Oxidations-Reduktionsbedingungen ändern oder dies ermöglichen das Wachstum manganoxidierender Bakterien15,28. Trotz der inkonsistenten Ammoniakentfernung in den Filtern, denen zusätzlich Ammoniak zugeführt wurde, wurden jedoch Mangankonzentrationen im Abwasser von unter 20 µg/L erreicht. Der geringere Einfluss der Ammoniakentfernung auf die Manganentfernung über diese Biofilter kann darauf zurückzuführen sein, dass die Ammoniakkonzentration niedriger war als in anderen Studien. Beispielsweise fanden Ramsay et al.28 heraus, dass die Manganentfernung nicht vor der Ammoniumentfernung über Grundwasserbiofilter erfolgte, wobei die Ammoniumkonzentration im Zufluss etwa doppelt so hoch war wie die Konzentration in dieser Studie (d. h. 0,2 mg/l). McCormick et al.20 weisen jedoch darauf hin, dass die Nitrifikation über Oberflächenwasser-Biofilter mit einer vergleichbaren Ammoniakkonzentration im Zufluss (0,1 mg/l) für die Entwicklung der Manganentfernung wichtig war. Zukünftige Untersuchungen der in den Biofiltern vorhandenen Mikrobengemeinschaft könnten eine Erklärung liefern.

Die Belüftung des Biofilter-Zulaufwassers verbesserte die Entfernung von gelöstem Mangan, wenn die Konzentration an gelöstem Sauerstoff im Rohwasser unter 5 mg/l lag. Dieses Ergebnis war zu erwarten, da die Quelle des gelösten Mangans Seesedimente waren, die anoxischem Wasser ausgesetzt waren, und die biologische Manganentfernung typischerweise ein aerober Prozess ist29. Die Versuchsfilter wurden vom 63. bis zum 130. Tag belüftet. Während dieser Zeit war die Konzentration an gelöstem Mangan im Abwasser signifikant niedriger als die der Kontrollfilter als Gruppe (p = 0,007, Wilcoxon Rank Sum). Die Belüftung löste den Beginn einer wirksamen Entfernung von gelöstem Mangan in den experimentellen Biofiltern aus, wobei sich die gesamte Gruppe der vollständigen Entfernung näherte, selbst wenn die Mangankonzentrationen 1 mg/L überstiegen, bevor der See entschichtet wurde (Abb. 3). Die Kontrollfilter waren erst nach der Entschichtung des Sees in der Lage, gelöstes Mangan effektiv zu entfernen, und die Konzentration an gelöstem Sauerstoff stieg anschließend von 2,5 ± 0,8 mg/L auf 8,1 ± 1,2 mg/L. Die Beziehung zwischen der Konzentration gelösten Sauerstoffs und dem gelösten Mangan im Abwasser wird durch eine mäßige negative Korrelation im gesamten Datensatz gestützt (ρ = − 0,58, Spearman).

Die Konzentration des gelösten Sauerstoffs wird bei der Manganbehandlung von Oberflächengewässern häufig vernachlässigt, da die Entfernung des gelösten Mangans typischerweise auf starken Oxidationsmitteln oder durch freies Chlor katalysierten Reaktionen beruht6. Der in dieser Studie beobachtete erhebliche Einfluss der gelösten Sauerstoffkonzentration auf die Entfernung von gelöstem Mangan legt jedoch nahe, dass dies berücksichtigt werden sollte. Die manganoxidhaltigen Biofilme, die wahrscheinlich für die Manganentfernung durch die Rohwasser-Biofilter verantwortlich sind, können sich an verschiedenen Stellen in einer herkömmlichen Aufbereitungsanlage ansammeln. Insbesondere ist die Anreicherung dieser anorganisch-biologischen Systeme in Übertragungsleitungen, auf den Oberflächen von Tanks und in Schlammdecken wahrscheinlich6,30. Wenn gelöster Sauerstoff frei verfügbar ist, können Mangan-Biofilme gelöstes Mangan aus dem Wasser entfernen und Manganoxide ansammeln, was eine zusätzliche Quelle für die Manganentfernungskapazität im Aufbereitungssystem darstellt. Wenn jedoch die Konzentration an gelöstem Sauerstoff aufgrund von Schichtung oder einem unerwarteten Sauerstoffbedarf, wie z. B. einer Algenblüte, abnimmt, können Mangan-Biofilme ihre Fähigkeit zur Entfernung von Mangan verlieren und/oder gelöstes Mn(II) über den Kontrollpunkt hinaus in das Wasser abgeben. Restliche Manganoxide, die durch chemische Oxidation entstehen, unterliegen ebenfalls einem Abbau von gelöstem Sauerstoff, da Manganoxide in anoxischen Umgebungen nicht stabil sind.

Frühere Studien haben eine negative Korrelation zwischen der Manganentfernung und der Eisenbeladung beobachtet (dh, bei jedem Filterlauf wurde Eisen entfernt). Bruins et al.15 fanden beispielsweise heraus, dass Filter mit Eisenbeladungen über 2,7 kg Fe/m2 pro Filterdurchlauf keine vollständige Manganentfernung (> 80 %) erreichen konnten, was darauf hindeutet, dass entweder Eisenoxidmineralien Adsorptionsstellen für gelöstes Mangan auf dem Filter bedeckten Medien oder dass gelöstes Eisen mit gelöstem Mangan um Adsorptionsplätze konkurrierte. Die Biofilter in dieser Studie wiesen extrem hohe Eisenbeladungen auf, die manchmal 100 kg Fe/m2 pro Filterdurchgang überstiegen, wenn die Eisenkonzentrationen im Zufluss am höchsten waren (ergänzende Abbildung S6). Diese hohen Eisenbeladungen behinderten die Entfernung von gelöstem Mangan nicht, wobei die meisten Filter nach der anfänglichen Akklimatisierungsphase eine Manganentfernung von > 80 % erreichten. Dies ist das Gegenteil von dem, was Bruins et al.15 bei über 100 Grundwasser-Biofiltern beobachtet haben, was darauf hindeuten könnte, dass sich die Mechanismen der Manganentfernung in Oberflächenwasser-Biofiltern von denen in Grundwasser-Biofiltern unterscheiden. Der begrenzte Einfluss der Eisenbeladung könnte jedoch auch auf Unterschiede in der Hydraulik und Wasserchemie in dieser Studie zurückzuführen sein. Beispielsweise wurden die Biofilter in dieser Studie wöchentlich rückgespült, unabhängig vom Druckverlust, was die Ansammlung von Eisenoxiden ermöglichen könnte, die zur Adsorption von gelöstem Mangan fähig sind, die aus einem vollwertigen Filter entfernt worden wären15.

Ein wesentlicher Unterschied zwischen Grundwasser und Oberflächenwasser ist die Konzentration und Beschaffenheit des organischen Kohlenstoffs, wobei die Konzentration und Komplexität des organischen Kohlenstoffs in Oberflächengewässern typischerweise höher ist. In dieser Studie war die Konzentration an organischem Kohlenstoff moderat bis hoch und lag zwischen 4,8 und 8,8 mg TOC/L, wobei sie im Laufe des Experiments im Allgemeinen anstieg. Die Entfernung von TOC durch die Biofilter war schlecht, mit einem Mittelwert von 4,5 % und einer maximalen Entfernung von 22 %. Es gab keine Korrelation zwischen TOC-Entfernung und gelöstem Mangan im Abwasser (ρ = 0,07, Spearman), was darauf hindeutet, dass keine wesentliche Entfernung von organischem Kohlenstoff erforderlich war, um Mangan aus Oberflächenwasser zu entfernen. Darüber hinaus nahmen die Konzentrationen des einströmenden organischen Kohlenstoffs im Laufe der Zeit zu, ebenso wie die Manganentfernung, was zu einer positiven Korrelation führte (ρ = 0,6, Spearman). Dies zeigt, dass die Manganentfernung nicht durch die hohen Konzentrationen an organischem Kohlenstoff in Oberflächengewässern beeinträchtigt wurde.

Während der Studie wurde ATP quantifiziert, um festzustellen, ob ein Zusammenhang zwischen der Biomassemenge und der Manganentfernung besteht. Evans et al.16 fanden heraus, dass die Manganentfernung im Allgemeinen schlecht war, wenn die ATP-Konzentration unter 200 ng tATP/cm3 des trockenen Mediums lag. Die Ergebnisse dieser Studie sind ähnlich, aber oberhalb dieses Schwellenwerts war die Manganentfernung nicht konsistent (Abb. 5a). Empirische kumulative Verteilungsfunktionen wurden berechnet, um mögliche ATP-Schwellenwerte zu bewerten (Abb. 5b). Wenn der ATP-Wert über 300 ng tATP/cm3 lag, betrug die Wahrscheinlichkeit, dass gelöstes Mangan im Abwasser unter dem Richtwert von 20 µg/L lag, 0,75. Dementsprechend korrelierte die Manganentfernung im Abwasser negativ mit der ATP-Konzentration (ρ = − 0,68, Spearman), was darauf hindeutet, dass die allgemeine Ansammlung von Biomasse die Manganentfernung verbesserte. Andere Studien haben gezeigt, dass ATP-Konzentrationen normalerweise nicht mit der Filterleistung zusammenhängen, sondern ein allgemeiner Hinweis auf die Filterreife sind31. Eine eingehende Analyse der mikrobiellen Gemeinschaft innerhalb der Biomasse mittels DNA-Sequenzierung könnte weitere Einblicke in die Beziehung zwischen dem Biofilm und der Manganentfernung liefern.

Beziehung zwischen ATP und gelöstem Mangan im Abwasser (a) als Streudiagramm mit der Zeit und (b) als empirische kumulative Verteilungsfunktion für Mangan mit mehreren ATP-Werten als Schwellenwerten.

Es ist bekannt, dass Biofilter, die Mangan aus Wasser entfernen, Mangan auf Filtermedien ansammeln. Diese Anreicherung kann zu einer verbesserten Leistung bei der Entfernung von gelöstem Mangan führen, da Manganoxide die Oxidation von gelöstem Mangan adsorbieren und katalysieren können32. In dieser Studie begannen Biofilter, Mangan anzusammeln, nachdem sie sich der vollständigen Manganentfernung näherten (ergänzende Abbildung S7). Zuvor entferntes Mangan hatte keinen wesentlichen Einfluss auf die Menge der mit Mangan beschichteten Filtermedien. Im Laufe der Zeit sammelte sich weiterhin Mangan an, was zu einer signifikanten negativen Korrelation zwischen angesammeltem Mangan und der Konzentration an gelöstem Mangan im Abwasser führte (ρ = − 0,7, Spearman). Aluminium, Kalzium und Eisen waren ebenfalls in hohen Konzentrationen in der Filtermedienbeschichtung vorhanden, ihre Konzentrationen waren jedoch während des Experiments stabil und korrelierten nicht mit den gelösten Mangankonzentrationen im Abwasser. Dies deutet darauf hin, dass nur Mangan in den Biofilm eingebaut wurde und/oder an Filtermedien haftete und andere Metalle durch regelmäßiges Rückspülen entfernt wurden.

Wasserversorger nutzen seit Jahrzehnten grundlegende Belüftungs- und Biofiltrationstechnologien, um gelöstes Mangan aus dem Grundwasser zu entfernen29. Mangan in Oberflächengewässern wird jedoch normalerweise entweder durch starke Oxidationsmittel zur Oxidation und Ausfällung von gelöstem Mangan oder durch den Einsatz von Chlor und adsorbierenden Medien zur Adsorption und Oxidation von Mangan kontrolliert6. Studien haben gezeigt, dass Oberflächenwasser-Biofilter eine brauchbare Behandlungsbarriere für Mangan darstellen können16,18,20, diese Studien berücksichtigten jedoch die konventionelle Oberflächenwasser-Biofiltration (dh Vorbehandlung mit chemischer Oxidation, Koagulation, Klärung und Biofiltration). Die aktuelle Studie unterscheidet sich von früheren Oberflächenwasserstudien, da sie Oberflächenwasser mithilfe konventioneller Grundwasserbiofiltration (d. h. Belüftung und Biofiltration) behandelte. Die Ergebnisse haben Auswirkungen darauf, wie die Wasserindustrie die Kontrolle von gelöstem Mangan in Oberflächengewässern angehen könnte.

Alle belüfteten Biofilter in dieser Studie konnten nach der ersten Akklimatisierungsphase durchgängig > 80 % des gelösten Mangans entfernen. Diese hervorragende Entfernung führte zu einer typischen durchschnittlichen gelösten Mangankonzentration im Abwasser, die weit unter dem kanadischen ästhetischen Ziel von 20 µg/L lag (Abb. 3), selbst wenn den Filtern Mangankonzentrationen von mehr als 120 µg/L zugeführt wurden. Die Manganentfernungsleistung der Rohwasser-Biofilter übertraf die des Permanganat-gesteuerten Vollverfahrens bei BLDWTP (Abb. 6), obwohl die unbereinigten Mangankonzentrationen im Zulauf nach der Entschichtung auf unter 50 µg/L sanken. Um die Behandlungsziele zu erreichen, verlässt sich BLDWTP auf die weitere Entfernung von Mangan durch Chlor, das nach der Filtration angewendet wird. Diese Ergebnisse legen nahe, dass ein einfaches Rohwasser-Biofiltrationssystem eine praktikable Methode zur Kontrolle von gelöstem Mangan aus Oberflächengewässern sein könnte, ähnlich wie in der vorliegenden Studie. Ein solches System könnte in Regionen ohne Zugang zu herkömmlichen Manganaufbereitungstechnologien mit minimalem Chemikalieneinsatz implementiert werden.

Gelöstes Mangan im Abwasser für Rohwasser-Biofilter und BLDWTP-Vollfilter nach Destratifizierung. Fehlerbalken stellen Maximal- und Minimalwerte dar. Die in der Legende angegebenen Konzentrationen stellen die durchschnittliche Mangankonzentration im Zufluss während dieses Zeitraums dar.

Ein Einheitsprozess mit dem Hauptzweck der Manganentfernung mag für herkömmliche Oberflächenwasserversorger unnötig erscheinen, aber es gibt einen Präzedenzfall. Knocke et al.33 beschreiben Nachfiltrationskontaktoren, die freies Chlor und mit Manganoxiden beschichtete Medien verwenden, um gelöstes Mangan zu entfernen, das herkömmliche Behandlungsprozesse durchläuft. Diese Technologie wird seitdem in großen Kläranlagen in Connecticut, Virginia und Maine eingesetzt34,35. Da die Kosten für Oxidationsmittel steigen, werden alternative Manganbehandlungen wie diese in Oberflächenwasseraufbereitungsanlagen immer rentabler. Die hier vorgeschlagenen Rohwasser-Biofilter haben im Vergleich zu Nachfiltrationskontaktoren den zusätzlichen Vorteil, dass sie die Umweltauswirkungen der Wasseraufbereitung verringern, da zur Entfernung von Mangan kein freies Chlor erforderlich ist. Die in der aktuellen Studie verwendeten kleinen Anthrazit- und Sandmedien würden jedoch zu einem Druckverlust durch Partikelretention und einem entsprechenden Bedarf an häufigem Rückspülen führen. Dieses Problem könnte mit größeren Medien gelöst werden, es bedarf jedoch erheblicher Arbeit, um die Realisierbarkeit dieses Konzepts zu beweisen.

Die Ergebnisse dieser Studie zeigen, dass mit einem Biofiltrationsansatz für Rohoberflächenwasser gelöste Mangankonzentrationen im Abwasser unter den Richtwerten von 20 µg/L erreicht werden können.

Hohe Konzentrationen an gelöstem Sauerstoff (> 8 mg/L) waren entscheidend für die Erzielung niedriger Konzentrationen an gelöstem Mangan im Abwasser. Durch die Belüftung verkürzte sich auch die Betriebszeit, bevor Mangan wirksam kontrolliert werden konnte.

Eine schlechte Ammoniakentfernung (durchschnittlich 55 %) und eine hohe Eisenbeladung (durchschnittlich 40 kg gelöstes Fe/m2 pro Filterdurchgang) beeinträchtigten die Manganentfernung nicht, anders als in Grundwasserstudien beobachtet.

Rohwasser-Biofilter erreichten niedrigere gelöste Mangankonzentrationen im Abwasser als der herkömmliche großtechnische Aufbereitungsprozess, was das Potenzial für den Ersatz herkömmlicher Manganbehandlungen durch biologische Technologien zeigt.

Der Ansatz der Rohwasserbiofiltration könnte für Trinkwasser in Regionen eingesetzt werden, die keinen Zugang zu herkömmlichen Manganaufbereitungen haben. Druckverluste und Rückspülanforderungen können jedoch die Einführung dieser Technologie in herkömmlichen Oberflächenwasseraufbereitungsanlagen verhindern. Wir schlagen vor, dass größere Medien dieses Problem lösen könnten. Bevor eine solche Technologie eingeführt werden kann, sind jedoch umfangreiche Forschungsarbeiten auf diesem Gebiet erforderlich.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde durch das NSERC/Halifax Water Industrial Research Chair-Programm (IRCPJ: 349838-16) und NSERC Discovery Grants (RGPIN-2018-03780 und RGPIN-2019-04280) finanziert. Die Autoren möchten dem Hosting-Versorgungsunternehmen Halifax Water für seine Unterstützung bei diesem Projekt danken und danken insbesondere den Betreibern von BLDWTP – Kerry-Anne Taylor, Zach Rawlins und Brittini Ruhr.

Zentrum für Wasserressourcenstudien, Abteilung für Bau- und Ressourceningenieurwesen, Dalhousie University, Halifax, NS, Kanada

Martin R. Earle, Amina K. Stoddart und Graham A. Gagnon

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MRE führte Experimente durch und erstellte Manuskriptentwürfe. AKS und GAG sorgten für Aufsicht und Finanzierung. Alle Autoren haben zum Manuskript beigetragen und es überprüft.

Korrespondenz mit Martin R. Earle.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Earle, MR, Stoddart, AK & Gagnon, GA Rohwasserbiofiltration zur Mangankontrolle im Oberflächenwasser. Sci Rep 13, 9020 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36348-1

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Eingegangen: 07. Februar 2023

Angenommen: 01. Juni 2023

Veröffentlicht: 03. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36348-1

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