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Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 18945 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Die nichtenzymatischen Kern-Schale-Glukosesensoren werden im Allgemeinen durch chemische Syntheseansätze hergestellt, gefolgt von einem bindemittelbasierten Immobilisierungsprozess. Hier haben wir einen neuen Ansatz zur direkten Synthese der Kern-Hülle von Au@Cu und seinen Au@CuxO-Oxiden auf einer FTO-Elektrode für den nichtenzymatischen Glucosenachweis vorgestellt. Zur Herstellung von Au-Nanokernen auf der Elektrode wurde die physikalische Gasphasenabscheidung eines Au-Dünnfilms mit anschließendem thermischen Tempern eingesetzt. Die Cu-Hüllen wurden mithilfe eines Elektroabscheidungsverfahrens selektiv auf den Au-Kernen abgeschieden. Darüber hinaus wurden Au@Cu2O und Au@CuO durch nachträgliches thermisches Tempern der Au@Cu-Elektrode synthetisiert. Dieser bindemittelfreie und selektiv wachsende Ansatz hat den Vorteil einer hohen Elektrooxidationsaktivität, da er die Fähigkeit zur Elektronenübertragung verbessert und mehr aktive Stellen auf der Oberfläche bereitstellt. Elektrochemische Messungen zeigen die überlegene Aktivität der Au@Cu2O-Elektrode für die Glucoseoxidation. Für die überlegene Elektrode wird eine hohe Empfindlichkeit von 1601 μAcm−2 mM−1 und eine niedrige Nachweisgrenze von 0,6 μM erreicht. Darüber hinaus weist der Sensor eine bemerkenswerte Reproduzierbarkeit auf und liefert genaue Ergebnisse für den Glukosenachweis in menschlichen Seren. Darüber hinaus kann dieser Syntheseansatz zur schnellen, gut kontrollierbaren und präzisen Herstellung vieler Kern-Schale-Strukturen durch Anpassung der elektrochemischen Abscheidungs- und Wärmebehandlungsparameter verwendet werden.

Eine zuverlässige, schnelle und kostengünstige Blutzuckermessung ist aufgrund des weltweit wachsenden Diabetes mellitus eine große Herausforderung1,2. Der empfindliche Glukosenachweis ist auch für die Lebensmittel-, Arzneimittel- und Umweltüberwachung wichtig3,4,5. Es wurden erhebliche Anstrengungen unternommen, um enzymatische Glukosesensoren mit hoher Empfindlichkeit und Selektivität zu entwickeln6,7,8,9. Allerdings müssen einige Einschränkungen überwunden werden, darunter hohe Kosten, ein kompliziertes Enzymimmobilisierungsverfahren und eine geringe Stabilität der Enzyme10,11,12.

Derzeit erregen hochempfindliche nicht-enzymatische Glukosesensoren mit schneller Reaktionszeit, geringen Kosten und hoher Stabilität große Aufmerksamkeit13,14,15. Aufgrund der großen Oberfläche und verbesserten elektrokatalytischen Eigenschaften wurden verschiedene Metall- und Metalloxid-Nanostrukturen in großem Umfang bei der Herstellung nichtenzymatischer Glukosesensoren verwendet16,17,18,19. Einige Einschränkungen der aus Monomaterial aufgebauten Elektroden behindern jedoch ihre praktische Anwendung in Glukosesensoren. Beispielsweise zeigten Edelmetalle wie Ag, Pt und Au eine hervorragende katalytische Aktivität, litten jedoch unter einigen Nachteilen, darunter hohe Kosten, Oberflächenvergiftung und geringe Selektivität20,21. Andererseits sind Übergangsmetalloxide wie Cu2O, CuO, NiO und Co2O3 aufgrund ihrer geringen Kosten, Häufigkeit und hohen Stabilität von größerem Interesse22,23,24,25. Ihre schlechte elektrische Leitfähigkeit und Ladungsübertragungsfähigkeit stellen jedoch bei ihren Anwendungen eine Herausforderung dar21,26. Dementsprechend scheint die Verwendung von Metalloxiden, die mit Metallnanopartikeln27,28,29,30 und Metall/Metalloxid-Hybridkern-Schale-Strukturen18,31,32,33 modifiziert sind, eine deutliche Verbesserung der Glukosesensorleistung zu bewirken. Unter den verschiedenen Nanostrukturen sind Au@Kupferoxid-Kernschalen ein vielversprechender Kandidat für den Glucosenachweis, da die hervorragende Ladungsübertragungsfähigkeit von Au und die überlegene elektrokatalytische Aktivität von Kupferoxiden zu neuartigen synergistischen Eigenschaften führen34,35.

Die Synthese von Kern-Schale-Strukturen erfolgt im Allgemeinen durch Lösungsphasenmethoden, gefolgt von ihrer Immobilisierung auf einer Trägerelektrode. Es umfasst die Reduzierung von Metallionen in Gegenwart von Kernkeimen und formdirigierenden Zusatzstoffen. Der Nachteil dieses Ansatzes besteht darin, dass die elektrokatalytische Aktivität aufgrund des Vorhandenseins von Tensid- und Bindungsadditiven behindert wird. Dementsprechend sind andere Herstellungsmethoden, insbesondere solche, die auf der direkten Abscheidung von Kern-Schale-Strukturen auf einem leitfähigen Substrat basieren, von größerem Interesse36,37,38.

Hier wurde ein neuer Ansatz entwickelt, um die Kern-Schale-Strukturen direkt auf einer leitfähigen Elektrode herzustellen. Kern-Schale aus Au@Cu und Au@CuxO wurden durch physikalische Gasphasenabscheidung, elektrochemische Abscheidung und thermische Behandlungen direkt auf einer FTO-Elektrode konstruiert. Die Ergebnisse zeigen eine selektive Ablagerung der Cu-Hülle auf den Au-Nanokernen ohne jegliche Akkumulation. Der vorgeschlagene direkte und bindemittelfreie Ansatz steigert die Elektronenübertragungsfähigkeit und Reaktionskapazität der Hülle. Die selektive Kern-Schale-Bildung ohne Akkumulation verbessert die Elektrooxidationsaktivität des Sensors, da ein aktiveres Zentrum bereitgestellt und die Glucosediffusion erleichtert wird. Darüber hinaus wird eine hohe Wiederholgenauigkeit und Kontrollierbarkeit der Herstellungsprozesse erreicht. Die Ergebnisse zeigen die Überlegenheit der Glucoseoxidationsaktivität von Au@Cu2O im Vergleich zu Au@Cu und Au@CuO. Schließlich wird für Au@Cu2O eine hohe Empfindlichkeit von 1601 μAcm−2 mM−1 und eine niedrige Nachweisgrenze von 0,6 μM erhalten.

Charakterisierung von Au-Nanokernen

Der Herstellungsansatz von Au@Cu und Au@CuxO direkt auf dem FTO-Substrat ist in Abb. 1 schematisch dargestellt. Zunächst wurden Au-Nanokerne durch physikalische Gasphasenabscheidung verschiedener Au-Dünnfilme und anschließendes thermisches Tempern bei 550 °C hergestellt. Um Au@Cu herzustellen, wurde eine Kupferhülle elektrochemisch auf dem Au-Kern-gestützten FTO-Substrat abgeschieden. Die elektrochemische Abscheidung der Kupferhülle wurde im potentiostatischen Modus in 1 mM CuSO4-Lösung bei Raumtemperatur durchgeführt. Um schließlich Au@Cu2O und Au@CuO zu entwickeln, wurde das so hergestellte Au@Cu unter Luftatmosphäre bei 200 °C bzw. 400 °C geglüht.

Schematische Darstellung des Herstellungsverfahrens von Au@Cu und Au@CuxO, einschließlich der physikalischen Gasphasenabscheidung eines Au-Dünnfilms, der Herstellung des Au-Nanokerns durch thermisches Tempern, der elektrochemischen Abscheidung von Kupfer auf dem Au-Nanokern und der abschließenden Wärmebehandlung.

Abbildung 2 zeigt REM-Bilder und Größenverteilungshistogramme der Au-Kerne mit verschiedenen Filmdicken. Auf dem FTO-Substrat wird für alle Abscheidungsdicken von 2,5, 5 und 10 nm eine zufällige Anordnung gut getrennter Au-Nanokerne hergestellt. Wie in Abb. 2 dargestellt, nimmt der Durchmesser der Nanokerne mit zunehmender Abscheidungsdicke zu. Für die Abscheidungsdicken von 2,5, 5 und 10 nm betragen die durchschnittlichen Durchmesser des Au-Nanokerns 38, 44 bzw. 80 nm.

SEM-Bilder und Größenverteilungshistogramme von Au-Nanokernen, die durch thermisches Tempern von Au-Dünnfilmen mit unterschiedlichen Abscheidungsdicken von (a) 2,5 nm, (b) 5 nm und (c) 10 nm hergestellt wurden.

Um die optimale Au-Abscheidungsdicke für die Kernbildung zu erhalten, wurde das elektrochemische Verhalten der Au-Nanokerne mit unterschiedlichen Dicken durch zyklische Voltammetrie (CV) und elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) gemessen. Die CV-Kurven wurden im Potentialbereich von −0,2 bis 0,6 V in der Lösung (0,1 M KCl) gemessen, die das Redoxpaar [Fe (CN)6]−3/−4 (2,5 \(\times\) 10− enthält 3 M), bei der Scanrate von 50 mVs−1. Die EIS-Messungen wurden im Frequenzbereich von 100 kHz bis 0,1 Hz mit 5,0 mV Wechselstromstörung durchgeführt.

Die CV-Kurven der nackten FTO-Elektroden und verschiedener kerngestützter FTO-Elektroden sind in Abb. S1 dargestellt. Für das blanke FTO wird ein Paar Redox-Peaks mit anodischen (Epa) und kathodischen (Epc) Stromspitzenpotentialen von 0,38 V bzw. 0,06 V beobachtet. Das Peak-to-Peak-Trennpotential (ΔEp = Epa − Epc) beträgt 0,33 V für den nackten FTO. Die Modifikation der FTO-Elektrode durch Au-Nanokerne führt zu einer Erhöhung der Intensität der Stromspitzen und einer Verringerung von ΔEp für alle Abscheidungsdicken. Der ΔEp beträgt 0,23, 0,19 und 0,21 V für Abscheidungsdicken von 2,5, 5 bzw. 10 nm. Wie in Abb. S1a zu sehen ist, weisen die Au-Nanokerne mit einer Dicke von 5 nm die höchste Stromintensität und den niedrigsten ΔEp auf.

Abbildung S1b der elektronischen Zusatzinformationen (ESI) zeigt die Nyquist-Diagramme (EIS-Kurven) der nackten FTO- und der kerngestützten FTO-Elektroden mit verschiedenen Abscheidungsdicken. Für das blanke FTO wird ein großer Elektronentransferwiderstand (als Ret bezeichnet) von 2,4 KΩ beobachtet, was auf einen hohen Widerstand der blanken FTO-Oberfläche gegen Ladungstransfer hinweist. Die Modifikation von FTO-Elektroden durch Au-Nanokerne mit einer Abscheidungsdicke von 2,5 nm führt zu einer deutlichen Verringerung von Ret (0,8 KΩ). Eine weitere Abnahme von Ret (0,24 KΩ) wird für Au-Nanokerne mit einer Abscheidungsdicke von 5 nm beobachtet, was auf eine Vergrößerung der aktiven Oberfläche der Elektrode hinweist. Für die Abscheidungsdicke von 10 nm ergibt sich ein Ret von 0,4 KΩ. Unter Berücksichtigung der Ergebnisse von Abb. S1 zeigen die Au-Nanokerne mit einer Abscheidungsdicke von 5 nm die höchste Ladungsübertragungsleistung und wurden in den folgenden Experimenten für die Kupferschalenabscheidung ausgewählt.

Charakterisierung von Au@Cu- und Au@CuxO-Strukturen

Die Abbildungen S2 und 3 zeigen REM-Bilder des elektrochemisch auf den blanken und den Au-Nanocore-Elektroden abgeschiedenen Kupfers vor und nach thermischen Glühprozessen. Wie in den Abb. gezeigt. S2 und 3a, Wachstumsmuster, Form und Oberflächenbedeckung des abgeschiedenen Kupfers unterscheiden sich erheblich für die blanken und die Au-Kernelektroden. Bei nacktem FTO werden auf der Elektrode spärliche kubische Cu-Nanostrukturen mit einer mittleren Größe von etwa 200 nm gebildet. Im Fall der Au-Kernelektroden bestätigt die Betrachtung des Kontrasts zwischen den inneren Au-Kernen und der äußeren Hülle die Bildung der Cu-Hülle auf den Au-Nanokernen. Um einen besseren Einblick zu erhalten, wurde ein Rückstreuelektronenbild (BSE) von Au@Cu aufgenommen, wie in Abb. 3b dargestellt. Alle Au-Kerne sind in einheitlichen Cu-Schalen eingekapselt. Tatsächlich erfolgt die epitaktische Keimbildung von Cu auf der Au-Oberfläche aufgrund des epitaktischen Wachstums des Au-Kerns und der Cu-Hülle39,40,41. Darüber hinaus führt die höhere Oberflächenenergie der Au-Nanokerne im Vergleich zu den FTO-Defektstellen zu einer konkurrierenden Ablagerung von Cu auf der Au-Oberfläche42,43. Daher führt die vorgeschlagene Methode zur direkten und bindemittelfreien Bildung einer dichten Anordnung von Au@Cu-Strukturen mit einem Größenverteilungsbereich von 20–60 nm.

SEM- und BSE-Bilder von (a,b) dem auf dem Au-Nanokern abgeschiedenen Kupfer bei einem Potential von −0,45 V für 600 s in 1 mM CuSO4-Elektrolytlösung, (c,d) dem so hergestellten Au@Cu bei einer Temperatur von 200 °C °C und (e,f) das so hergestellte Au@Cu bei einer Temperatur von 400 °C.

Die thermische Behandlung von Au@Cu wurde bei einer Temperatur von 200 °C und 400 °C durchgeführt, um Au@Cu2O bzw. Au@CuO herzustellen. Abbildung 3c–f zeigt SEM- und BSE-Bilder von thermisch behandeltem Au@Cu. Die thermische Behandlung in der Luftatmosphäre führt aufgrund der Oxidation der Cu-Hülle zu Veränderungen der Schalenstrukturen44,45. Dies führt dazu, dass die Größen von Au@Cu2O und Au@CuO im Vergleich zum ursprünglichen Au@Cu zunehmen.

Um die selektive Abscheidung der Cu-Hülle auf Au-Nanokernen zu überprüfen, wurde die Chronoamperometrie-Messung verwendet, da die Details des Übergangsstroms mit dieser Methode erhalten werden können43,46. Abbildung S3 zeigt die transienten Strom-Zeit-Kurven während der Abscheidung von Cu auf den blanken und kerngestützten FTO-Elektroden. Im Fall des nackten FTO sind sowohl Keimbildungs- als auch Wachstumsprozesse zu beobachten. In den frühen Stadien der Abscheidung steigt der Strom aufgrund der Bildung des Cu-Keims auf dem blanken FTO. Zu späteren Zeitpunkten nimmt der Strom aufgrund der FTO-Oberflächenbedeckung durch Cu-Nanostrukturen ab, was zum Auftreten eines Peaks in der Strom-Zeit-Kurve führt. Bei der kerngestützten FTO-Elektrode bestätigt das Fehlen des Strompeaks im Zusammenhang mit dem Keimbildungsprozess die direkte und selektive Ablagerung von Cu auf Au-Kernen43.

Andererseits kann die Kern-Schale-Bildung auch durch Vis-NIR-Spektroskopie anhand von Änderungen der Oberflächenplasmonresonanz (SPR) aufgrund der Bildung einer Cu-Schale auf dem Au-Kern untersucht werden47,48. Die Vis-NIR-Absorptionsspektren von Cu, das auf den blanken und kerngestützten FTO-Elektroden abgeschieden ist, und die entsprechenden Oxidformen sind in Abb. 4 dargestellt. Für Au-Nanokerne wird ein plasmonischer Peak bei der Wellenlänge von 570 nm beobachtet. Die Ablagerung von Cu auf den Nanokernen führt zu einem zweifachen Anstieg der Intensität, einer Rotverschiebung des plasmonischen Peaks auf 683 nm und zu keinen Aufspaltungsspektren, was auf die Bildung von sphärischem Au@Cu49 hinweist. Die Abnahme der Peakintensität und eine weitere Rotverschiebung der plasmonischen Peakwellenlänge auf 695 nm und 724 nm werden durch die Bildung von Au@Cu2O und Au@CuO beobachtet, in Übereinstimmung mit früheren Berichten34,49,50,51,52,53.

Vis-NIR-Spektrum von (a) Aucore-gestützter FTO-Elektrode, Au@cu-, Au@cu2O- und Au@CuO-FTO-Elektroden und (b) Cu/FTO-, Cu2O/FTO- und CuO/FTO-Elektroden.

Im Fall von Cu/FTO und ihren Oxidzuständen wird kein SPR-Peak beobachtet und es wird nur eine breite Absorptionsbande im Bereich von 480–800 nm erkannt, die mit der Bandlücke von Cu2O und CuO verbunden ist34,53,54.

Die Struktur- und Zusammensetzungscharakterisierungen des Au@Cu-Kerns und seiner Oxidformen wurden mittels XRD durchgeführt, wie in Abb. S4 dargestellt. XRD-Muster könnten die Struktur und Zusammensetzung von Elektroden bestätigen. In der Abbildung sind auch XRD-Muster der blanken und Au-Kern-gestützten FTO-Elektroden dargestellt. Das Muster der blanken FTO-Elektrode zeigt mehrere Peaks bei 2θ = 27,1°, 34,06°, 39°, 52,8°, 55,1°, 62°, 65,8°, 72° und 79,15°, die der tetragonalen Struktur des FTO zugeordnet werden Elektrode. Im Fall der Au-Nanokerne werden zwei Beugungspeaks von 38,4° und 44,9° den (111)- und (200)-Ebenen der kubisch-flächenzentrierten (FCC)-Struktur von Au zugeordnet. Für Au@Cu entspricht das Auftreten von Beugungspeaks bei 2θ = 44°, 52,1° und 75° den Ebenen (110), (111) und (200), was auf die Bildung einer kristallinen FCC-Cu-Struktur hinweist. Für Au@Cu2O bestätigen XRD-Peaks bei 2θ = 37,3° und 43,2° der (111)- und (200)-Ebenen die Bildung einer Cu2O-Hülle aufgrund der thermischen Behandlung der Cu-Hülle bei einer Temperatur von 200 °C. Außerdem werden Beugungspeaks bei 2θ = 32,4°, 36°, 38,5°, 49,7°, 58,7° den Ebenen (110), (− 111), (111), (− 202) und (202) von CuO zugeordnet die Temperatur von 400 °C.

Als ergänzende Charakterisierung wurde die Raman-Studie an den Au@CuxO-Nanostrukturen durchgeführt, bei denen CuO- und CuO-Phasen erwartet werden45,55. Abbildung S5 zeigt Raman-Spektren von Au@Cu2O- und Au@CuO-Nanostrukturen. Für den Fall Au@Cu2O wurden fünf Peaks bei 213, 305, 420, 514 und 626 cm−1 beobachtet. Das Raman-Spektrum von Au@CuO zeigt drei Peaks bei 286, 342 und 620 cm−1. Dieses Ergebnis zeigt, dass die Cu2O- und CuO-Phasen mithilfe der thermischen Verarbeitung erfasst wurden und gut mit den XRD-Ergebnissen übereinstimmen.

Elektrokatalytische Eigenschaften von Au@Cu und Au@CuxO bei der Glucoseoxidation

Die elektrokatalytische Aktivität der hergestellten Elektroden wurde durch zyklische Voltammetrie in 0,1 M NaOH-Lösung mit 1 mM Glucose bei einer Abtastrate von 50 mVs−1 untersucht, wie in Abb. 5a gezeigt. Die blanken und Au-Kern-gestützten FTO-Elektroden zeigen im untersuchten Potentialbereich keine Aktivität gegenüber der Glucoseoxidation. Für Au@Cu und seine oxidierten Formen ist ein beträchtlicher Glucoseoxidationspeak zu beobachten. Der genaue Mechanismus der kupferbasierten Elektrooxidation von Glucose im alkalischen Medium wurde nicht vollständig interpretiert. Basierend auf dem neuesten vorgeschlagenen Mechanismus wirken die Bildung einiger adsorbierter Hydroxylionen und der p-Typ-CuO-Halbleiter bei der Oxidation von Glucose zusammen, was durch die folgenden Reaktionen erklärt werden könnte56,57:

(a) Die CV-Kurven verschiedener Elektroden in Gegenwart von 1 mM Glucose in 0,1 M NaOH-Lösung bei einer Abtastrate von 50 mVs−1. (b) Nyquist-Diagramme der EIS-Spektren verschiedener Elektroden im Frequenzbereich von 100 kHz bis 0,1 Hz bei einem angelegten Potential von 0,55 V. (c) Die CV-Kurven der Au@Cu2O-Elektrode bei verschiedenen Scanraten in 0,1 M NaOH mit 1 mM Glukose. (d) Kalibrierungskurve der anodischen Spitzenströme gegenüber der Quadratwurzel der Abtastrate.

Obwohl CuO-Spezies den Oxidationsprozess von Glucose gemäß der obigen Gleichung katalysieren, ist die Fähigkeit zur Ladungsübertragung ebenfalls ein kritischer Punkt. Wie in Abb. 5a gezeigt, zeigt Au@Cu2O/FTO höhere Reaktionsgeschwindigkeiten, einen erheblich höheren Strom und eine negativere Spitzenpotentialverschiebung als die anderen Elektroden. Die EIS-Untersuchungen wurden zusätzlich zum Vergleich der Leitfähigkeitseigenschaften von Elektroden genutzt. EIS-Messungen wurden im Frequenzbereich von 100 kHz bis 0,1 Hz bei 0,55 V durchgeführt. Wie in den Nyquist-Diagrammen von Abb. 5b gezeigt, wird für Au@Cu2O der kleinste Halbkreisdurchmesser und damit der niedrigste Ladungsübertragungswiderstand erhalten. In Bezug auf die Ergebnisse von Abb. 5a, b zeigt Au@Cu2O eine überlegene Leistung für Anwendungen zur Glukosemessung. Folglich wurde diese Elektrode für weitere Studien zur Glukosemessung eingesetzt.

Abbildung 5c ​​zeigt die Auswirkung der Scanrate auf die Glukoseoxidationseffizienz der Au@Cu2O-Elektrode. Der anodische Strom wird durch Erhöhung der Abtastrate erheblich erhöht. Die Erhöhung der Scanrate von 10 auf 100 mVs−1 führt zu einer kleinen Verschiebung des Spitzenpotentials von 0,45 auf 0,57 V, was auf den schnellen Elektronentransfer der Elektrode für den Glucoseoxidationsprozess hinweist. Wie in Abb. 5d gezeigt, bestätigt die lineare Abhängigkeit des Spitzenstroms (Ip) von der Quadratwurzel der Scanrate einen diffusionskontrollierten Prozess aufgrund des schnellen Elektronentransfers durch die Au@Cu2O-Elektrode.

Das angelegte Potenzial und die Konzentration der NaOH-Lösung haben erhebliche Auswirkungen auf die Erfassungsleistung nichtenzymatischer Glukosesensoren. Um die Glukose-Erfassungsleistung zu steigern, wurde daher das genutzte Potenzial in einem Bereich von 0,2 bis 0,6 V untersucht, indem der amperometrische Strom des Sensors bei anschließender Zugabe von 0,5 mM Glukose gemessen wurde. Wie in Abb. S6a gezeigt, steigt der amperometrische Strom ab dem angelegten Potential von 0,2 auf 0,55 V deutlich an und nimmt dann ab. Daher wurde in den folgenden Experimenten das Potential von + 0,55 V als optimiertes Potential gewählt. Abbildung S6b zeigt die Auswirkung verschiedener NaOH-Konzentrationen auf die Stromantwort der Au@Cu2O-Elektrode bei anschließender Zugabe von Glucose bei einem Potential von + 0,55 V. Wie zu sehen ist, sind die amperometrischen Ströme für alle NaOH-Konzentrationen danach gleich erste Zugabe von Glukose. Der Unterschied wird nach der Zugabe von mehr Glucose deutlicher. Schließlich wird die höchste Stromantwort für eine 0,1 M NaOH-Konzentration erhalten.

Um die Sensoreigenschaften zu untersuchen, wurde die amperometrische Reaktion der Au@Cu2O-Elektrode bei einem Potential von + 0,55 V in 0,1 M NaOH-Lösung und anschließender Zugabe von Glucose in unterschiedlichen Konzentrationen aufgezeichnet, wie in Abb. 6a dargestellt. Für das Erreichen des stationären Stromwerts wird eine schnelle Reaktionszeit von 5 s beobachtet. Die entsprechende Kalibrierungskurve in Abb. 6b zeigt zwei lineare Bereiche von 5 μM bis 2,1 mM und von 2,1 bis 7 mM. Für den ersten linearen Bereich werden die Empfindlichkeit und die Nachweisgrenze (LOD) mit 1601 μAcm−2 mM−1 bzw. 0,6 μM ermittelt. Zur Berechnung der Nachweisgrenze wurde die Gleichung 3σb/s verwendet, wobei σb die Standardabweichung der Blindlösung und s die Steigung der Kalibrierungskurvenlinie ist. Für den linearen Bereich von 2,1 mM–7 mM wird eine Empfindlichkeit von 327 μAcm−2 mM−1 ermittelt. Tabelle 1 zeigt den Vergleich der Sensoreigenschaften unserer vorgeschlagenen Au@Cu2O-Elektrode mit einigen kürzlich veröffentlichten nichtenzymatischen Glukosesensoren. Unter Berücksichtigung der Ergebnisse in Tabelle 1 wird die Überlegenheit der Sensorleistung der Au@Cu2O-Elektrode bestätigt, insbesondere im Hinblick auf Empfindlichkeit, LOD und Reaktionszeit. Diese bemerkenswerte Sensorleistung ist auf drei Gründe zurückzuführen: (1) ausgezeichnete Ladungsübertragung aufgrund der direkten Abscheidung des Kerns auf der Oberfläche der bloßen Elektrode im Vergleich zu anderen herkömmlichen Kern-Schale-Stabilisierungsmethoden, (2) höhere Reaktionskapazität der Schalenschicht als Ergebnis der direkten Abscheidung und des selektiven Wachstums und (3) der Existenz besser zugänglicher aktiver Stellen für elektrochemische Reaktionen.

(a) Amprometrische Reaktion der Au@Cu2O-Elektrode nach sukzessiver Zugabe von Glucose in 0,1 M NaOH. (b) Die aktuelle Reaktion gegenüber der Glukosekonzentration für diese Elektrode.

Eine große Herausforderung nicht-enzymatischer Glukosesensorgeräte ist ihre Anti-Interferenz-Fähigkeit, die sich auf die Sensorleistung bei der Überwachung realer Proben auswirkt. Um die Selektivität der Au@Cu2O-Elektrode zu überprüfen, wurde die Sensorreaktion in Gegenwart einiger elektroaktiver Spezies in 0,1 M NaOH-Lösung bei einem Potential von + 0,55 V gemessen. Die amperometrische Reaktion wurde unter Zugabe von 0,5 mM Glucose aufgezeichnet und störende Spezies, einschließlich 0,02 mM UA, 0,1 mM AA und 0,1 mM Lactose, 0,1 mM Saccharose, 0,1 mM Mannose, 0,1 mM Fructose, wie in Abb. S7a gezeigt. Die Ergebnisse zeigen, dass die aktuelle Reaktion auf störende Spezies im Vergleich zu Glukose vernachlässigbar ist. Diese Ergebnisse deuten auf eine erschwingliche Leistung der Au@Cu2O-Elektrode für den Nachweis von Glukose in realen Proben hin.

Reproduzierbarkeit und Stabilität sind weitere wichtige Parameter zur Beurteilung der Effizienz eines Sensors. Die Reproduzierbarkeit von fünf vorbereiteten Elektroden wurde untersucht, indem die Stromreaktion für 1 mM Glucose in 0,1 M NaOH-Lösung aufgezeichnet wurde. Die relative Standardabweichung (RSD) von 3,8 % für fünf vorbereitete Elektroden weist auf eine hervorragende Reproduzierbarkeit des Sensors aufgrund spezieller Prozesse zur Herstellung der Kern-Schale-Struktur hin. Darüber hinaus wurde die Stabilität des Sensors auch durch Überwachung der aktuellen Reaktion über einen Monat untersucht. Wie in Abb. S7b dargestellt, weist der Sensor eine gute Stabilität auf, wobei nach einem Monat noch etwa 92 % seiner ursprünglichen Stromreaktion verbleiben.

Als echter Anwendungstest wurden drei Serumproben mit bekannten Glukosekonzentrationen von 4,8, 4,26 und 5,63 mM durch die Au@Cu2O-Sensoren ausgewertet (eine Elektrode pro Probe). Die Chronoamperometrie-Methode bei einer Spannung von + 0,55 V wurde für 20 ml NaOH-Lösung (0,1 M, pH = 13) unter Rühren angewendet. Für jeden Probentest wurden 200 μl jeder Serumprobe separat zu der 20 ml NaOH-Lösung gegeben und dann die aktuelle Reaktion aufgezeichnet. Schließlich wurde die Glukosekonzentration unter Verwendung der Gleichung y = 1,601 x + 0,132 (die aus dem ersten linearen Bereich der Sensorkalibrierungskurve erhalten wurde) berechnet, wobei x und y die Glukosekonzentration (mM) und der gemessene Strom (mA) waren. , jeweils. Die Ergebnisse wurden mit den Referenzwerten verglichen, die durch eine biochemische Analysemethode erhalten wurden, wie in Tabelle S1 gezeigt. Die erhaltenen Ergebnisse stimmen mit einer Abweichung von weniger als 3,4 % gut mit den Daten der biochemischen Analyse überein. Darüber hinaus zeigen die Ergebnisse des Erholungstests die ordnungsgemäße Leistung der hergestellten Elektrode. Dementsprechend hat dieses neue vorgeschlagene Verfahren zur Herstellung der Kern-Schale-Struktur ein hervorragendes Potenzial für die Bestimmung von Glucose in realen Proben.

Zusammenfassend haben wir einen neuartigen Ansatz entwickelt, der Au@Cu- und Au@CuxO-Nanostrukturen direkt auf FTO-Elektroden erzeugt. Die Au-Kern-Nanopartikel wurden durch physikalische Gasphasenabscheidung und anschließende thermische Behandlung synthetisiert. Außerdem lassen sich durch elektrochemische Abscheidung leicht Cu-Schalenstrukturen auf den Au-Kernen abscheiden und wachsen lassen. Die entwickelte Elektrode verfügt über einzigartige Eigenschaften, einschließlich eines schnellen, gut kontrollierbaren und präzisen Herstellungsschemas. Bei diesen Nanostrukturen wurden Oberflächenplasmonen beobachtet, die die Bildung einer Kern-Schale-Struktur bestätigen. Darüber hinaus wurden Au@Cu2O und Au@CuO kontrollierbar durch nachträgliches thermisches Tempern von Au@Cu hergestellt. Die elektrochemischen Eigenschaften verschiedener Kern-Schale-Strukturen bei der Glucoseoxidation wurden untersucht. Basierend auf den elektrochemischen Messungen weist Au@Cu2O auf die höchste elektrokatalytische Aktivität hinsichtlich der Oxidation von Glucose hin. Die Au@Cu2O-Elektrode weist eine hohe Empfindlichkeit von 1601 μAcm−2 mM−1, eine niedrige Nachweisgrenze von 0,6 μM und zwei lineare Reaktionsbereiche zwischen 5 μM–2,1 mM und 2,1–7 mM auf. Darüber hinaus weist der Sensor eine bemerkenswerte Reproduzierbarkeit auf und liefert genaue Ergebnisse für den Glukosenachweis in menschlichen Seren. Die Ergebnisse schlagen nützliche neue Ideen für die Entwicklung von Kern-Schale-Strukturen mit unterschiedlicher Morphologie und Größe durch Anpassung der elektrochemischen Abscheidungs- und Wärmebehandlungsparameter vor.

Au-Metallpellets (99,99 % Reinheit), die in dieser Studie verwendet wurden, wurden von Kurt J. Lesker gekauft. Fluordotierte Zinnoxidplatten (FTO) mit einer Dicke von 2,2 mm und einem Oberflächenwiderstand von 15 Ωsq−1 wurden von Nanogostar Sepahan bezogen und als Stützelektrode verwendet. Die Wahl von FTO als Substrat anstelle der Verwendung herkömmlicher Glaskohlenstoff- und Siebdruckelektroden basiert auf einer Reihe von Vorteilen von FTO, darunter Kosten, Stabilität gegenüber thermischer Behandlung und optische Transparenz, die bei der optischen Charakterisierung von Au@CuxO-Nanostrukturen erforderlich ist . Kupfersulfat (CuSO4), Kaliumferricyanid [K3Fe (CN)6], Kaliumferrocyanid [K4Fe (CN)6], Kaliumchlorid (KCl), Natriumhydroxid (NaOH), Glucose und andere störende Spezies wurden von Sigma-Aldrich erworben . Während dieser Arbeit wurde zur Herstellung aller Lösungen Milli-Q-Wasser (18,2 MΩcm) verwendet.

Alle elektrochemischen Experimente wurden über ein Potentiostat/Galvanostat-System von Origalys (ElectroChem SAS, Frankreich) verfolgt. Die elektrochemischen Messungen wurden in einer herkömmlichen Drei-Elektroden-Zelle mit einer modifizierten Arbeitselektrode, einer Gegenelektrode aus Platinfolie und einer Ag/AgCl-Referenzelektrode durchgeführt. Die Oberflächenmorphologien wurden durch Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FESEM), MIRA3 TESCAN-XMU, beschrieben. Zusammensetzungsentwicklungen von Nanostrukturen wurden mithilfe von Röntgenbeugung unter streifendem Einfall (XRD) mit Cu-Kα-Strahlung charakterisiert. Die Absorptionsspektren wurden mit dem UV-Vis-NIR-Spektrophotometer Unico 4802 aufgezeichnet.

Um Au-Kerne herzustellen, wurde ein Au-Dünnfilm auf das FTO-Substrat aufgedampft. Die physikalischen Gasphasenabscheidungsparameter entsprachen einem zuvor beschriebenen Verfahren43. Anschließend wurden die Au-Kerne auf dem FTO-Substrat durch 10-stündiges Tempern des Au-Films bei 550 °C unter Luftatmosphäre gebildet. Um den Einfluss der Au-Filmdicke auf die Ladungsübertragungseigenschaften der hergestellten Elektrode zu untersuchen, wurden verschiedene Dicken von 2,5, 5 und 10 nm abgeschieden.

Zur Herstellung von Au@Cu und Au@CuxO wurde eine Kupferhülle elektrochemisch auf dem Au-Kern-gestützten FTO-Substrat abgeschieden und anschließend bei verschiedenen Temperaturen thermisch geglüht. Die elektrochemische Abscheidung der Kupferhülle wurde im potentiostatischen Modus in 1 mM CuSO4-Lösung bei Raumtemperatur durchgeführt. Das Abscheidungspotential und die Abscheidungszeit wurden auf –0,45 V bzw. 600 s festgelegt. Um schließlich Au@Cu2O und Au@CuO zu erhalten, wurde das so hergestellte Au@Cu unter Luftatmosphäre bei 200 °C bzw. 400 °C geglüht.

Mit der folgenden Methode wurden Blutseren von drei einzelnen Männern gewonnen. Jede Blutprobe wurde in einem einzelnen Serumtrennröhrchen gesammelt und 30 Minuten lang bei Raumtemperatur gerinnen gelassen. Anschließend wurden die Proben 15 Minuten lang bei 3000 U/min zentrifugiert, um das Gerinnsel zu entfernen. Letztendlich wurden die resultierenden Seren bei –20 °C im Kühlschrank gelagert.

Alle Protokolle zur Probenentnahme wurden gemäß den ethischen Grundsätzen der Universität Tarbiat Modares durchgeführt und die Studie wurde von der Ethikkommission der Universität Tarbiat Modares genehmigt. Alle Experimente und Methoden wurden gemäß den einschlägigen Richtlinien und Vorschriften durchgeführt, die von der Ethikkommission der Universität Tarbiat Modares genehmigt wurden. Von den Teilnehmern der Blutzuckertests wurde eine schriftliche Einverständniserklärung eingeholt.

Alle im Rahmen dieser Studie gemeldeten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seiner ergänzenden Informationsdatei enthalten.

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Diese Arbeit wurde von der Tarbiat Modares University (TMU) unterstützt. HS und AM danken insbesondere der TMU-Unterstützung unter der Fördernummer IG-39708.

Fachbereich Physik, Tarbiat-Modares-Universität, Postfach 14115-175, Teheran, Iran

Hossein Siampour, Ahmad Moshaii und Amir R. Amirsoleimani

Abteilung für Sensorik und Biosensorik, Fakultät für interdisziplinäre Wissenschaften und Technologien, Tarbiat-Modares-Universität, Postfach 14115-336, Teheran, Iran

Sara Abbasian und Ahmad Moshai

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HS, SA und AM haben zur Entstehung der Idee dieser Arbeit beigetragen. HS, SA und AR. A hat die Experimente durchgeführt. HS, SA und AM haben das Manuskript erstellt und alle Autoren haben es überprüft. AM hat diese Forschung durchgeführt.

Korrespondenz mit Ahmad Moshai.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Siampour, H., Abbasian, S., Moshaii, A. et al. Stabile, reproduzierbare und bindemittelfreie Gold/Kupfer-Kern-Schale-Nanostrukturen für den hochempfindlichen nicht-enzymatischen Glukosenachweis. Sci Rep 12, 18945 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-23504-2

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Eingegangen: 14. August 2022

Angenommen: 01. November 2022

Veröffentlicht: 08. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-23504-2

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